Petit voyage vers la surface : Structure et réactivité de solides inorganiques








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4.Etudes de surfaces et d’interfaces


Mes connaissances en chimie des surfaces ont notablement progressé depuis que j’ai intégré le groupe de recherche du Prof. Jean-François Lambert au Laboratoire de Réactivité de Surface (LRS) de l’université Pierre et Marie Curie de Paris. Ce groupe est issu de celui du Prof. Michel Che, où l’on étudie depuis plusieurs années les phénomènes chimiques à l’échelle moléculaire en jeu pendant les premières étapes de préparation d’un catalyseur49. Plus précisément, les études du groupe du Prof. Che portent sur des différentes opérations unitaires nécessaires à la préparation d’un catalyseur (dépôt du précurseur de la phase active sur le support, séchage, calcination et/ou réduction, modifications au cours de la réaction), en soulignant que toutes ces étapes, qui impliquent normalement deux types d’interface (solide-liquide et solide-gaz), influencent les propriétés structurales et catalytiques du matériau fini.

C’est donc pendant mon travail avec Jean-François que j’ai pu affiner mes connaissances sur la chimie aux interfaces. Ceci m’a permis de me sensibiliser aux interactions à l’échelle moléculaire entre, par exemple, un complexe en solution aqueuse et un solide, en prenant en compte des concepts comme la théorie de la double couche50, ou la chimie de coordination interfaciale51. En effet, dans les travaux sur les catalyseurs que j’ai présentés jusqu’ici, on s’était concentré sur l’étude du matériau fini, sans caractériser, au niveau moléculaire, les matériaux pendant les différentes étapes de préparation. Avec mon entrée dans le groupe de Jean-François, j’ai pu élargir mes compétences en étendant l’application d’outils spectroscopiques aussi à l’étude à l’échelle moléculaire de la réactivité de surface d’un matériau.

Cependant, mon initiation aux surfaces et aux interfaces, de façon peut-être moins approfondie, avait débutée précédemment avec deux études sur des nanoparticules d’or et sur l’utilisation d’un complexe d’or comme sonde pour l’étude de la surface ou de la porosité d’un solide. C’est pour cette raison que j’ai décidé de regrouper mes travaux réalisés au LRS et ces deux travaux plus anciens, bien qu’ils aient été réalisés dans un autre cadre. L’ordre dans lequel je présente ces travaux est un ordre apparent de complexité croissante, mesuré en nombre de partenaires participants aux interactions de surface :

  • Une étude de nanoparticules d’or, n’interagissant pas avec la matrice dans laquelle elles sont englobées, est présentée tout d’abord. Dans l’ordre de complexité, nous nous sommes intéressés aux propriétés de la surface nue des particules (un seul partenaire en jeu).

  • Je présente ensuite un travail sur la synthèse de catalyseurs Ni/SiO2 par dépôt en phase vapeur d’un complexe volatil de Ni sur la silice ; cette étude n’est pas groupée avec les autres travaux sur des matériaux d’intérêt catalytique parce qu’ici, comme j’ai déjà précisé, nous avons utilisé une approche de recherche différente : en l’occurrence, ici on s’est intéressé surtout à la chimie d’interface entre le précurseur et le support, et à comment cela influence la structure du catalyseur final. Dans l’ordre de complexité, nous avons l’interaction entre la surface d’un solide et un complexe en phase gazeuse (deux partenaires en jeu).

  • Un travail sur l’analyse spectroscopique d’un complexe d’or adsorbé sur des solides différents est présenté ensuite. Dans l’ordre de complexité, nous avons l’interaction entre la surface d’un solide et un complexe après séchage. Par conséquent, dans ce cas, l’eau utilisée dans l’étape d’imprégnation et/ou présente sur les surfaces (ou à l’intérieur de la porosité, dans le cas d’un solide poreux) augmente, au moins théoriquement, le nombre de partenaires en jeu, qui passe à trois. En réalité, comme on verra, les espèces effectivement en jeu dans ce système sont seulement deux (complexe et substrat).

  • Je présente enfin une étude sur un composé d’intercalation obtenu par l’adsorption d’un polycation ferrique dans l’espace interfoliaire d’une argile. Ce travail, qui a comme but ultime l’obtention d’une argile pontée avec des piliers ferriques, est classé en dernier dans l’ordre de complexité vu le grand nombre d’espèces en jeu (quatre au moins, prenant en compte la surface des feuillets, les cations d’échange, le polycation et le solvant).



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