Petit voyage vers la surface : Structure et réactivité de solides inorganiques








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1.Introduction


Le but de ce document est de permettre au lecteur de se faire une idée de la progression de ma carrière de recherche, et de montrer qu’elle est centrée principalement sur l’étude de propriétés spécifiques de certaines familles de matériaux inorganiques. En fait, pendant ma carrière j’ai eu la chance et le privilège d’aborder, souvent simultanément, des problématiques scientifiques très complexes et variées, telles que la synthèse et la caractérisation structurale de catalyseurs ou l’étude de matériaux archéologiques.

La diversité apparente de ces sujets de recherche ne doit pas masquer l’existence de plusieurs concepts fédérateurs, parmi lesquels le plus important est sans doute celui de l’application de méthodes d’analyses physico-chimiques pour la compréhension de la structure et de la réactivité d’un matériau inorganique. Parmi les techniques d’analyse que j’ai utilisées, une place d’honneur doit sûrement être attribuée à la spectroscopie Mössbauer, technique principale d’analyse de ma thèse, qui a continué jusqu’aujourd’hui, par le moyen de différentes collaborations, à faire partie de mes intérêts1.

Le concept de matériau est très vaste. Une définition commune du matériau, en effet, est : « matière d'origine naturelle ou artificielle, sélectionnée en raison de propriétés particulières et mise en œuvre en vue d'un usage spécifique. »2 Dans le cadre d’une définition si vaste, il est clair pour le lecteur que d’innombrables axes de recherche sont envisageables. De plus, du point de vue de l’approche, il est possible de s’intéresser indépendamment à la structure ou aux propriétés fonctionnelles du matériau étudié. L’approche commune, que j’ai tenté d’utiliser dans les exemples présentés ici, est de centrer la recherche sur la compréhension des caractéristiques physico-chimiques et de les relier systématiquement aux propriétés fonctionnelles, en essayant d’individualiser et de décrire ce qui, dans l’exemple catalytique, est le site actif, c'est-à-dire le « comment/pourquoi fonctionne le matériau ». Cette


Fig. 1. Schéma récapitulatif de mon parcours de recherche. Dans le cadre inférieur sont indiquées les différentes fonctions et localités où j’ai développé ma recherche. Ma participation effective à l’étude des différents systèmes, groupés par thématique, est développée en ordre chronologique dans le cadre central. Enfin, l’évolution de mes compétences dans les principales techniques d’analyse que j’ai utilisées au cours de ma carrière est résumée dans le cadre supérieur.
approche peut être considérée comme fondamentale sous plusieurs acceptions : d’une part elle s’oppose à l’étude purement appliquée ou industrielle, motivée essentiellement par l’amélioration des propriétés fonctionnelles ; d’autre part, plus personnellement et « romantiquement », je considère cette approche comme indispensable dans le but du progrès de la connaissance scientifique en général.

La possibilité d’être partie prenante, au cours de ma carrière, dans plusieurs équipes, de collaborer directement avec plusieurs groupes de recherche d’autres universités, et de pouvoir ainsi me confronter à des communautés scientifiques très différentes, m’a aussi permis de pouvoir comparer différents points de vues et approches, ce qui s’est révélé très enrichissant et formateur. Sur cette base pluridisciplinaire de connaissances, j’ai tracerai pour les besoins de l’exposé un axe de déploiement qui part des matériaux massiques et arrive graduellement aux interactions à l’interface entre un matériau et un adsorbat, avec une attention particulière à l’influence de l’environnement dans lequel cette interaction se déroule. Dans cet ordre, les mêmes techniques de caractérisation ont été utilisées pour étudier initialement des propriétés de volume (bulk), qui intéressent la globalité massive du matériau, et ensuite des propriétés des interfaces, qui concernent sélectivement la faible quantité d’atomes exposés à la surface du matériau. Dans cette description on ne suivra donc pas forcement un ordre chronologique, mais plutôt un développement par classes de matériaux, qui est résumé en Figure 1. Cet ordre, qui est basé sur la « profondeur de la sonde d’analyse », c'est-à-dire sur la capacité des techniques de caractérisation utilisées de mettre de plus en plus en évidence les propriétés de la surface d’un solide ou de son interface avec un autre milieu, me permettra de m’approcher graduellement du dernier des sujets, sur lequel ma recherche est actuellement centrée et qui sera développé dans mes projets de recherche pour le futur.

Afin de maintenir une certaine cohérence dans le progrès du présent mémoire, il est difficile d’inclure toutes les études et collaborations auxquels j’ai participé. Le choix des sujets à exposer a été basé surtout sur le niveau de contribution personnelle. Par conséquent, les travaux exclus3 doivent être considérés comme secondaires par rapport à ceux résumés dans ce texte, car ma participation au développement de ces sujets a sûrement été moins importante ou de caractère occasionnel, et ma contribution restreinte à la seule partie de caractérisation spectroscopique.

Lorsque mes propres publications sont citées dans le texte, elles sont référencées par leur numéro d’ordre dans la liste présentée dans le chapitre regroupant mon dossier administratif. Les publications d’autres auteurs sont référencées par des notes en bas de page.


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