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INTRODUCTION GÉNÉRALE


L’usage des insecticides, herbicides, fongicides, etc. regroupés sous le nom de pesticides ou encore produits phytosanitaires, a permis d’améliorer les rendements et la diversité des cultures afin de satisfaire la demande nutritionnelle liée à l’accroissement de la population mondiale. Cependant, cette utilisation a également provoqué des effets indirects et néfastes sur l’environnement. Ainsi des études ont montré la présence de résidus de pesticides dans les aliments [1] ainsi que la contamination des eaux souterraines et superficielles [2]. Malheureusement, une très grande partie des pesticides répandus n’atteind pas leur cible. Une partie importante des pesticides répandus est dispersée dans l’atmosphère, soit lors de leur application, soit par évaporation ou par envol à partir des plantes ou des sols sur lesquels ils ont été répandus. Disséminés par le vent et parfois loin de leur lieu d’épandage, ils retombent avec les pluies directement sur les plans d’eau et sur les sols d’où ils sont ensuite drainés jusqu’aux milieux aquatiques par les eaux de pluie (ruissellement et infiltration) [3].
Les pesticides sont ainsi aujourd’hui à l’origine d’une pollution diffuse qui contamine toutes les eaux continentales : cours d’eau, eaux souterraines et zones littorales.
Si les pesticides sont d’abord apparus bénéfiques, leurs effets secondaires nocifs ont été rapidement mis en évidence. Leur toxicité, liée à leur structure moléculaire, ne se limite pas en effet aux seules espèces que l’on souhaite éliminer. Ils sont notamment toxiques pour l’homme [4,5]. Estimer les effets sur les écosystèmes d’une pollution liée aux pesticides s’avère difficile, car il existe un millier de familles de pesticides, soit des dizaines de milliers de principes actifs. Ils sont en outre utilisés à faibles doses et leurs comportements sont très divers. Leur impact dépend à la fois de leur mode d’action (certains sont beaucoup plus toxiques que d’autres), de leur persistance dans le temps (certains se dégradent beaucoup plus rapidement que d’autres) et de leurs sous-produits de dégradation lesquels sont parfois plus toxiques et se dégradent moins vite que la molécule mère [6-7]. Leurs effets sur les êtres vivants sont, eux aussi, encore très mal connus.
L'organisation mondiale de la santé (OMS) considère que 80% des maladies qui affectent la population mondiale sont directement véhiculées par l'eau : 400 millions de personnes sont atteintes en permanence de gastro-entérites, 160 millions de paludisme et 30 millions d'onchocercose [8]. Malgré les apparences, la transmission des maladies par une eau polluée n’est pas l’apanage des pays en voie de développement et l'élaboration de normes sur l’eau destinée à la consommation humaine vise à fournir aux consommateurs une eau ne constituant pas de risques pour la santé humaine.
En définitif, la pollution des eaux par les matières organiques est un problème mondial dont les aspects et la portée sont évidemment différents selon le niveau de développement des pays. Il importe que les concentrations des produits polluants soient les plus faibles possibles.
Reconnaissant la gravité de ce problème, le programme des Nations Unies pour l’Environnement (PNUE) a créé en 1998 un Comité intergouvernemental ayant pour mission de conduire les négociations au niveau mondial pour élaborer un instrument international juridiquement contraignant sur les Polluants Organiques Persistants (POPs). Ces négociations ont abouti le 23 Mai 2001 à l’adoption de la convention de Stockholm sur les composés chimiques toxiques [9]. La Tunisie a été l’un des premiers pays du continent africain à signer cette convention.
Lorsque l’eau est polluée par des substances toxiques et persistantes, un traitement adéquat est nécessaire pour la protection de l’environnement. Il existe des techniques classiques d’élimination des pesticides tels que les méthodes physiques de transfert de masse (décantation [10], précipitation [11], adsorption des polluants sur le charbon actif [12]), l’incinération [13], ou la voie biologique [14]. L’expérience a montré que tous ces procédés sont soit inefficaces devant l’ampleur de cette pollution, soit d’un coût rédhibitoire, soit source de pollution secondaire (formation de boue). En effet, les traitements physicochimiques requirent des quantités considérables d’agents oxydants (coûteux) et conduisent parfois à la formation de produits intermédiaires indésirables et même toxiques. De plus certains produits résistent à ce type de traitement. Bien que les traitements biologiques soient massivement employés, ils restent impuissants devant certains composés toxiques et persistants tels que les pesticides d’où la nécessité de rechercher de meilleures alternatives.
D’autres alternatives pour dégrader les polluants organiques récalcitrants font aujourd’hui l’objet d’études, notamment les Procédés d’Oxydation Avancée (POA) dont la particularité est de générer in situ des radicaux hydroxyles (OH) qui sont des puissants oxydants et capables de décomposer la plupart des composés organiques les plus récalcitrants en molécules biologiquement dégradables ou en composés minéraux tels que le CO2 et H2O. Les POA incluent des procédés d’oxydation en phase homogène (Fe2+/H2O2 (réactif de Fenton), O3/OH-, O3/H2O2, etc.) des procédés photochimiques (UV seul, H2O2/UV, Fe3+/UV, photo-Fenton, TiO2/UV, O3/UV, etc.), des procédés électrochimiques directs (oxydation anodique) et indirects (électro-Fenton, plasma non thermiques, etc.) des procédés électriques (sonolyse, faisceau d’électrons, etc.).
L’objectif de ce travail est de déterminer les conditions optimales de dégradation et de minéralisation de quelques pesticides en solution aqueuse par le biais de procédés d’oxydation avancée électrochimique et photochimique. Il consiste en la dégradation du chlortoluron, du carbofurane et du bentazone par les procédés d’oxydation électrochimique (électro-Fenton, oxydation anodique et plasma d’air humide) et photochimique (photo-Fenton). Toutes ces techniques sont basées sur l’attaque de la matière organique par des entités radicalaires oxydantes et non sélectives (radicaux hydroxyles) vis-à-vis de la matière organique à éliminer. Ces radicaux sont générés par le réactif de Fenton (Fe2+/H2O2) qui a fait l’objet de nombreuses études pour la dépollution de la matière organique dans les eaux de boisson [15], dans les rejets d’explosifs [16,17], dans les rejets industriels et agricoles [18-26], des surfactants [27] et dans le traitement des sols pollués [28,29] et par plasma d’air humide qui a été utilisé pour l’étude de la dégradation des colorants [30,31], des surfactants [32] et les rejets industrielle [33,34].
Le premier chapitre de ce mémoire sera consacré à une étude bibliographique sur les pesticides ainsi que leurs caractéristiques physico-chimiques, leur impact sur l’environnement et les différentes techniques de leur traitement. Egalement, nous pésentons les différents procédés d’oxydation avancée, les mécanismes d’oxydation par les radicaux hydroxyles, les réactions prépondérantes intervenant dans le réactif de Fenton et dans les procédés d’oxydation par voie photochimique et électrochimique, et les paramètres influençant leur rendement notamment la concentration et la nature du catalyseur, l’intensité de courant, la nature du milieu, le pH et le rapport des concentrations R = [H2O2]/[Fe3+] mais aussi sur les réactions parasites pouvant affecter ces techniques.
Le deuxième chapitre, décrira les méthodes expérimentales et les différentes techniques analytiques utilisées au cours de cette étude.


Le troisième chapitre étudiera les propriétés du plasma d’air humide (pH, conductivité, présence de NO3- et NO2-), ainsi que l’étude de l’influence de différents catalyseurs (Fe2+, Fe3+ et TiO2) sur la dégradation du chlortoluron par cette technique.
Le quatrième chapitre sera consacré à la détermination des facteurs influençant la dégradation du chlortoluron ainsi que la détermination des conditions optimales de minéralisation. Les conditions optimales trouvées seront appliquées à la minéralisation des solutions aqueuses du carbofurane et bentazone. Également, il y aura identification et suivie des composées aliphatiques et des ions inorganiques ainsi que l’étude de la toxicité des trois pesticides.
Quant au dernier chapitre, il sera consacré à la détermination des conditions optimales de minéralisation du mélange de pesticides par le procédé photo-Fenton et une comparaison des différents procédés d’oxydations avancées, à savoir l’oxydation anodique, le procédé électro-Fenton avec l’anode Pt et BDD et le procédé photo-Fenton.

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«capricieuse»!!! Merci également de m’avoir permis d’être impliqué dans des collaborations (eth zurich) et dans un programme Européen...

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